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Nature刊发！超新芯原位液相电化学助力揭示锂硫电池界面三维电化学反应机制
2026-06-29
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北京时间6月17日，厦门大学孙世刚院士、廖洪钢教授团队联合华中科技大学黄云辉教授团队等在国际顶级期刊《Nature》发表研究论文“Revealing Competitive Interfacial Reactions in High-Energy Li–S Batteries”。该研究基于CHIPNOVA（超新芯）自主开发的透射电镜原位液体电化学系统，对锂硫电池在接近实际工况条件下的界面反应过程进行了原位观测。
在“双碳”目标推动下，高能量密度与高效率二次电池体系成为能源存储领域的重要发展方向。其中，固–液界面电荷转移过程对电池性能具有关键作用，其微观机制的解析对材料设计具有关键意义。目前界面电化学反应通常基于经典电化学双电层理论与扩散-反应框架，即反应物通过溶液扩散至电极表面并发生电子转移。然而，在实际电化学体系中，界面结构具有高度动态性，其真实反应路径仍缺乏直接实验观测。
在锂硫电池体系中，该问题尤为突出。在高硫载量与贫电解液条件下，多硫化锂在界面处显著富集，并伴随相分离与沉积行为，使界面反应过程更加复杂。受限于传统表征方法的局限性，其纳米尺度动态演化过程仍难以被直接观测。为此，厦大团队采用CHIPNOVA（超新芯）透射电镜液体电化学原位系统，结合真实电解液环境与外加电化学偏压，实现了锂硫电池界面反应的原位动态观测。
在该研究中，研究团队利用原位液体电化学透射电子显微技术，直接观测到锂硫电池在放电过程中界面处发生由浓度驱动的相分离现象，并形成高浓度多硫化锂界面层（HCIL）。进一步研究表明，该界面层由纳米尺度多硫化锂聚集体构成，这些聚集体在界面区域持续迁移、融合并重构，并参与后续Li2S的成核与生长过程。研究进一步揭示，在HCIL形成后，Li2S沉积存在两种竞争性路径，即表面介导路径与溶液介导路径，两者在不同阶段同时作用并共同影响Li2S的生成与生长行为。此外，结合密度泛函理论计算结果表明，多硫化锂在聚集状态下电子结构发生变化，其轨道分布与能级结构调整，从而影响界面电荷转移特征。
直接观测竞争性电荷转移反应与沉积途径
该研究从原位实验角度揭示了锂硫电池界面反应过程中多硫化锂聚集与相分离行为与Li2S沉积路径之间的关联，建立了界面结构演化与电化学反应过程之间的联系。团队发现的电解液中直接电子转移及三维电化学反应途径，为电化学界面相关研究提供了新的思路。这一发现为突破贫电解液条件下的动力学瓶颈提供了新思路，也为高比能、快充型锂硫电池的材料设计和界面调控提供了新的理论基础。
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Copyright 2021 厦门超新芯科技有限公司 备案号：闽ICP备19013696号-1
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