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TEM直接观察Au基催化剂在光诱导下的动态结构转变
2022-02-19
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金(Au)纳米团簇因其独特的光吸收特性而被视为太阳能转换的原型材料之一，在光诱导下聚集成纳米颗粒严重限制了其在光催化中的应用。然而，团簇融合的潜在机制仍未被探究清晰。随着原位液相透射电子显微技术的发展，使研究者们可以对化学反应的过程进行直接的观察和记录，以此来探索各反应过程的机理。
近日，厦门大学唐紫超教授和廖洪钢教授利用自主研发的TEM原位液相光学样品杆与原位液相芯片，实现了TEM原位观察光诱导Au纳米团簇结构动态转变。对Au团簇融合的机制进行了深入研究。该研究以Visualizinglight-induced dynamic structural trans-formations of Au clusters-basedphotocatalyst via in situ TEM为题发表在著名期刊Nano research上。
报告了利用可见光光催化剂还原硝基芳烃时，直接观察到Au在TiO2纳米片上的聚集。通过原位高分辨率透射电子显微镜(TEM)，直接观察确定了在空气中紫外-可见光(UV-Vis) 光照射下，Au在TiO2纳米片上的两种融合机制共存，即迁移和聚结(MC) 和奥斯特瓦尔德熟化(OR)。
图1. OR机制。在空气环境中，UV-Vis (220 nm < λ < 800 nm)光照射前(a)和照射后 2 小时(b)、4 小时(c)、6 小时(d)的原位 STEM 图展示了Au团簇的烧结行为。在光照下Au团簇烧结机制的示意图(e)。
图2. MC机制。在空气环境中，UV-Vis (220 nm < λ < 800 nm)光照射前(a)和照射后 2 小时(b)、4 小时(c)、6 小时(d) 的原位 STEM 图展示了Au团簇的烧结行为。在光照下Au团簇烧结机制的示意图(e)。
此外，还研究了Au团簇的光稳定性与反应气氛之间的相关性，其中Au团簇在惰性N2气氛或真空中比氧化气氛(即空气和O2)具有更高的稳定性。这些结果表明，Au簇在光催化过程中具有固有的稳定性，而不稳定来自配体层的消耗。这项工作不仅揭示了Au团簇烧结的潜在机制，而且还为提高基于金属团簇的光催化剂的稳定性提供了指导。
图3. 在可见光(λ > 420 nm)照射下， (a, b) O2中持续 4 小时，Au团簇在 TBA 上的TEM图像和尺寸分布直方图;(c, d)真空中8小时和(e, f)13小时，TBA上Au团簇的TEM图像和尺寸分布直方图。
Bo Weng, Youhong Jiang, Hong-GangLiao, Maarten B. J. Roeffaers, Feili Lai, Haowei Huang, and Zichao Tang.Visualizinglight-induced dynamic structural transformations of Au clusters-basedphotocatalyst via in situ TEM[J]. Nano Research:1-5.
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